Székelykeresztúron a főtéri katolikus templom és a hozzá tartozó papi lak már 1567-ben az unitáriusok kezében volt. Kovács István unitárius történetíró írta: "hogyha az unitáriusok az ottani összes lakosságot magukban nem foglalták is már 1568-ban, de a számosabb részt mindenesetre ők tették, mert különben a templom fenn a városban, az egykori plébánia tartozékaival nem ment volna át birtokukba, mint átment." A templomot kb. 1210-1215 között a templomos lovag- rend építette. Csak a templom hajójáról lehet szó, mert a csúcsíves szentély az 1458. évben épült. Székelykeresztúron az unitáriusok kezdeti életéről kevés írásos emlék maradt fenn, bár az 1606-os kolozsvári zsinat határozata bizonyítja, hogy a székelykeresztúri unitárius egyházközség a tekintélyesebbek közé tartozott. A határozat kimondja, hogy minden év június 8-án felváltva tartsanak zsinatot Kolozsvárott és Székelykeresztúron. Pontosan, hogy hány zsinatot tartottak az utóbbi helyt, nem tudhatjuk, de a feljegyzések szerint 1608-ban, 1616-ban, 1652-ben, 1670-ben, 1700-ban, 1879-ben, 1899-ben volt itt zsinat. A zsinattartást Keresztúrról az 1616-ban megválasztott lengyel származású püspök tette át a Küküllő vármegyébe, hogy közelebb legyen Kolozsvárhoz. A katolikus templom 1630-ban került át az unitáriusok kezébe az 1615-ben és 1630-ban hozott major pars törvény alapján, addig a reformátusokkal közösen használták. Orbán János írta a keresztúri református egyháztörténeti feljegyzéseit alapul véve: "Hiteles bizonyítékaink vannak arra nézve, hogy a mostani katolikus templomot 1630-ig nem külön az unitáriusok, hanem a reformátusok és unitáriusok közösen használták." A feljegyzés szerint csak a templom volt közös, mindkét felekezetnek külön papja, mestere, asztala és éneklő székje volt. Az ezt követő időkből csak néhány feljegyzés van az unitáriusok és reformátusok viaskodásáról a katolikus templomért. 1642-ben egy négytagú bizottság a reformátusoknak ítélte az unitáriusok egyik harangját. Így a megmaradt kisharangot unitárius költségen újraöntötték a másik harang nagyságára, "a harangöntés díját, 152 magyar forintot keresdi Bethlen Ferenc unitárius főúr fizette ki". Ugyanez a bizottság az unitárius egyház birtokát is megosztotta a reformátusokkal fele-fele arányban. A János Zsigmond fejedelem ideje alatt fellendülő unitarizmus a későbbiek során egyre inkább háttérbe került. Sándor János írta: "A külső, világi hatalom nemigen kedvezett az unitarizmus terjedésének, sőt éppen ellenkezőleg céloztatott. Bethlen Gábor és I. Rákóczi György az ev. ref. vallásterjesztésében fejtették ki a legnagyobb tevékenységüket." Székelykeresztúri unitáriusok száma is egyre inkább csökkent. E számbeli csökkenés mellett a keresztúriak legnagyobb Mária Terézia uralkodásának 1767-es esztendeje jelentette.